在抵達自己為官多年的西州后，裴行儉就開始逐步實施自己的計劃，首先他運用自己在西州一帶的威名招募了上千名的當?shù)睾澜茈S行，并且還告訴身邊的人，這里現(xiàn)在天氣太熱，不能遠行，要在這里駐扎到秋天才行 。接下來裴行儉又以狩獵為名，召集安西四鎮(zhèn)的酋長，說自己想打獵了有沒有人能夠一起前往，結(jié)果很快就得到了四鎮(zhèn)近萬人的響應(yīng)，裴行儉暗中對這些人進行訓(xùn)練，準備選擇合適的時機發(fā)動突襲，結(jié)果在裴行儉一行來到距離阿史那都支大帳十余里的地方時，他派遣使者向阿史那都支問好，告訴他這次只是打獵不是討伐，阿史那都支本來和李遮匐約好了在秋天時再聯(lián)合對抗裴行儉，結(jié)果沒能想裴行儉已經(jīng)來了，一時之間他沒辦法抵抗，只能率領(lǐng)手下的500多人投降 。
就在阿史那都支投降的同時，裴行儉也派出精銳部隊奔襲李遮匐，結(jié)果李遮匐一看大勢已去也選擇了投降，一場叛亂在兵不血刃的情況下就被平定 。
唐高宗李治在得知裴行儉的功績后十分高興，他稱贊裴行儉“行儉提孤軍，深入萬里，兵不血刃而叛黨禽夷，可謂文武兼?zhèn)湟?。”
可是就在當年的十月東突厥的阿史德溫博聯(lián)合周圍的叛軍十多萬起兵攻唐，唐軍起初是連戰(zhàn)連敗戰(zhàn)損失慘重，就在這緊要關(guān)頭又是裴行儉挺身而出，他出任定襄道行軍大總管，率領(lǐng)三十萬大軍前往征討 。
這次出征史書記載“唐軍出師之盛，未之有也” 。雖然率領(lǐng)大軍，但是裴行儉并沒有輕敵冒進，而是仔細分析之前戰(zhàn)敗的原因 。他認為之前戰(zhàn)敗主要是因為糧道經(jīng)常被敵人侵擾，導(dǎo)致糧食供給不足，敵人也是深諳此道，這次肯定還會故技重施，裴行儉于是將計就計，他在每輛糧車之上都安排了五名手持抹刀的勇士，又在敵人的必經(jīng)之地布下伏兵，在糧車被劫之時故意示弱，可當敵人拉著糧車來到伏兵所在之地時，車內(nèi)的勇士和周圍的伏兵一起殺出瞬間將這些敵人消滅殆盡，從此糧道得以暢通，唐軍的戰(zhàn)斗力得到了很好的保障 。
公元680年唐軍繼續(xù)北進追剿叛軍，在黑山進行了決戰(zhàn)，由于裴行儉指揮得當，唐軍勢不可擋一舉擊潰叛軍凱旋而歸 。
公元682年突厥又發(fā)生叛亂，唐高宗再次任命裴行儉為金牙道行軍大總管率軍西征平叛，可是這一次裴行儉沒等到大軍大軍開拔就因病辭世，終年63歲 。對于裴行儉的逝世唐高宗悲傷不已，追贈他幽州都督，并特賜謚號“獻”意思是“博聞多能、聰明睿智”，由此可見唐高宗對于裴行儉能力的認可 。
裴行儉這一生除了一流的文治武功外，他還有著相當深厚的書法造詣，特別是他的草書堪稱當世一絕，《舊唐書》中記載“高宗以行儉工于草書 。嘗以絹素百卷，令行儉草書《文選》一部，帝覽之稱善，賜帛五百段 ?！币捞聘咦诶钪伪救司褪且晃环浅Ｉ朴跁ǖ牡弁?，在書法方面能得到他的認可，那可是一件相當不易的事情 。
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